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上海微系統(tǒng)所發(fā)表重要綜述全面總結(jié)碳基量子點(diǎn)固態(tài)發(fā)光領(lǐng)域研究進(jìn)展

日期: 2020-11-25
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上海微系統(tǒng)所發(fā)表重要綜述全面總結(jié)碳基量子點(diǎn)固態(tài)發(fā)光領(lǐng)域研究進(jìn)展


以碳點(diǎn)和石墨烯量子點(diǎn)為代表的碳基量子點(diǎn)(CQDs),是一類(lèi)具有獨(dú)特性能的光致發(fā)光材料。溶液狀態(tài)下高性能CQDs的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與制備已獲得了巨大突破,相比之下,聚集態(tài)下CQDs的光致發(fā)光性能調(diào)制與機(jī)理探索是近年來(lái)該材料的研究熱點(diǎn)與難點(diǎn)。由于聚集態(tài)下CQDs間共振能量轉(zhuǎn)移、顆粒間π-π相互作用、結(jié)構(gòu)剛性等因素,CQDs在固態(tài)下常發(fā)生嚴(yán)重的熒光自猝滅。與此同時(shí),CQDs高度復(fù)雜的結(jié)構(gòu)極大地限制了研究者對(duì)其固態(tài)下光致發(fā)光機(jī)制的深入研究。雖然已有一些課題組提出了CQD固態(tài)光致發(fā)光的潛在機(jī)制模型,然而相關(guān)機(jī)理研究仍存在不同的詮釋和諸多爭(zhēng)議。?


針對(duì)該研究領(lǐng)域的發(fā)展現(xiàn)狀,上海微系統(tǒng)所丁古巧團(tuán)隊(duì)總結(jié)了CQDs在固態(tài)光致發(fā)光機(jī)制、合成和應(yīng)用方面的最新進(jìn)展,并以“Carbon-based Quantum Dots with Solid-State Photoluminescent: Mechanism, Implementation, and Application”為題于Small(IF=11.459)以封面論文形式在線發(fā)表,第一作者為團(tuán)隊(duì)碩士研究生徐安麗,通訊作者為助理研究員楊思維博士、何朋博士及丁古巧研究員。該文從能帶理論和電子躍遷的角度對(duì)CQDs固態(tài)光致發(fā)光的現(xiàn)有機(jī)制模型和實(shí)現(xiàn)策略進(jìn)行了系統(tǒng)總結(jié)。從電子躍遷(能級(jí)和電子布居)的角度來(lái)看,CQDs的固態(tài)光致發(fā)光可分為三大類(lèi):固態(tài)熒光、磷光和延遲熒光,可以用分子軌道譜帶模型來(lái)研究CQDs中的光致發(fā)光過(guò)程?;趯?duì)上述固態(tài)光致發(fā)光機(jī)制的深入了解,該文章總結(jié)可以從三個(gè)方面抑制聚集態(tài)下CQDs的自猝滅行為:1)通過(guò)增強(qiáng)分子內(nèi)或分子間相互作用(例如形成H聚集體、氫鍵等)來(lái)抑制非輻射躍遷;2)通過(guò)引入羰基和雜原子,促進(jìn)激子的系間穿越;3)增強(qiáng)自旋軌道耦合,提高系間穿越效率和能態(tài)轉(zhuǎn)移等,有效提高磷光發(fā)射性能。使用重鹵素,特別是溴原子,可以進(jìn)行激子轉(zhuǎn)化,填充三重激發(fā)態(tài),并促進(jìn)分子中激發(fā)三重態(tài)和激發(fā)三重態(tài)*之間的能量轉(zhuǎn)移,從而實(shí)現(xiàn)固態(tài)光致發(fā)光發(fā)射。該綜述具體將其分為四大類(lèi):即通過(guò)設(shè)計(jì)扭曲的分子結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)固態(tài)光致發(fā)光;將CQDs嵌入固態(tài)基質(zhì)中實(shí)現(xiàn)高效率發(fā)射;利用交聯(lián)增強(qiáng)效應(yīng)改善固態(tài)光致發(fā)光;利用重原子效應(yīng)對(duì)能級(jí)的影響實(shí)現(xiàn)高性能固態(tài)光致發(fā)光。此外,本文進(jìn)一步總結(jié)了CQDs在光電轉(zhuǎn)換、發(fā)光二極管、指紋檢測(cè)、防偽油墨和其他領(lǐng)域的應(yīng)用,并對(duì)該研究領(lǐng)域面臨的重大挑戰(zhàn)及機(jī)遇進(jìn)行了展望?,F(xiàn)有的研究在CQDs固態(tài)光致發(fā)光領(lǐng)域取得了重大進(jìn)展,但是仍然存在一些挑戰(zhàn):1)開(kāi)發(fā)CQDs中光致發(fā)光的系統(tǒng)機(jī)制需要新的方法來(lái)合成具有明確定義特征的CQDs(即直接設(shè)計(jì)具有精確特性的CQDs或差異隔離不同CQDs群體);2)開(kāi)發(fā)一種高效同時(shí)在自然條件下具有更長(zhǎng)壽命的磷光材料仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn);3)需要為具有較高市場(chǎng)價(jià)值的固態(tài)光致發(fā)光CQDs開(kāi)發(fā)新的實(shí)際應(yīng)用。CQDs的未來(lái)前景非常廣闊,需要材料科學(xué)、合成、表面化學(xué)、物理學(xué)、分析化學(xué)、生物成像和其他領(lǐng)域?qū)<业目鐚W(xué)科方法共同研究才能取得成功。相關(guān)工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金(11804353, 11774368, 51802337, 11704204)、上海市科委項(xiàng)目(18511110600)的支持。?


原文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/


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